将一种材料涂层沉积在另一种材料上已成为一种产生具有潜在独特性能新材料的方法。
近日,美国西北大学Harold H. Kung,南京理工大学钟秦教授,怀俄明大学Maohong Fan −报道了研究了添加Ag对锰钡矿氧化锰(HMO)催化剂上乙醇氧化缩醛合成二乙氧基乙烷催化性能的影响。
文章要点
1)研究人员通过HRTEM、XRD和EXAFS分析发现,随着煅烧温度的不同,沉积/沉淀引入HMO的Ag在最终催化剂中以不同的形式存在。对于在60 °C煅烧的样品,Ag以纳米颗粒的形式存在于HMO纳米棒的外表面;对于在500°C煅烧的样品,Ag以Ag原子的形式嵌入到HMO结构的通道中。NH3脱附结果表明,Ag插层导致了HMO上形成了更强的Lewis酸性中心,DFT计算结果表明这是由于Ag诱导HMO骨架中的电子重新分布所致。此外,H2还原结果显示,温度从500降低到200 °C,Ag原子的嵌入也使得HMO更容易被还原。
2)实验结果表明,含Ag的样品具有更高的乙醇氧化制乙醛的活性,在360 °C时,乙醇和乙醛的转化率接近100%,此外乙醛和乙醇的缩醛化反应可以选择性地生成二乙氧基乙烷,产率为93.5%,比HMO上含Ag纳米颗粒的样品提高了10%。
参考文献
Jie Ding, et al, Modification of Catalytic Properties of Hollandite Manganese Oxide
by Ag Intercalation for Oxidative Acetalization of Ethanol to Diethoxyethane, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c00505
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00505
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